Die vorzüglichen Speisen, die er zubereitete, zogen so viele Kunden an, dass Theodores Mutter, Großmutter und Tante ihre Arbeit als Prostituierte aufgeben konnten; und das fromme Christentum des Neuankömmlings bekehrte den Jungen bald.

Theodore wurde bereits im Alter von 18 Jahren zum Priester geweiht und ging als Mönch auf eine Pilgerreise nach Jerusalem. Nach seiner Rückkehr ließ er sich als Einsiedler in der Nähe von Sykeon nieder, wo er spektakuläre, selbst auferlegte Strafen auf sich nahm, z. B. wurde er gefesselt und in einem Käfig eingesperrt, der über seiner Höhle in einer Felswand hing, und das viele Wochen am Stück. Sein Ruhm als Heiler und Wundertäter war so groß, dass er viele Anhänger fand, für die er ein Kloster baute.

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Um 590 wurde er zum Bischof von Anastasiopolis in Galatien gewählt, trat jedoch um 600 zurück und wurde erneut Einsiedler, diesmal in Acrena bei Heliopolis (heute Baalbek, Libanon). Dort blieb er, abgesehen von einem kurzen Besuch in Konstantinopel, bis zu seinem Tod um 613. Seine Wunder waren zahlreich und umfassten die Heilung des Sohnes des Kaisers von Elefantiasis, die Abwehr von Heuschrecken-, Käfer- und Mäuseplagen und die Versöhnung unglücklich verheirateter Paare - der Grund für seine Schirmherrschaft. Es ist auch bekannt, dass er den Kult des Heiligen Georgs förderte.