De Amerikaanse linkshandige ging de laatste ronde in op een erg natte Royal Liverpool Golf Club met een voorsprong van vijf slagen en kreeg zijn enige echte schrik toen Masters-kampioen Jon Rahm zondagmiddag na slechts vijf holes tot op drie sloot.
Harman kwam echter terug en maakte back-to-back birdies op de zesde en zevende voordat hij na zijn derde bogey van de dag op de 13e terugkwam met twee opeenvolgende winstpartijen op de 14e en 15e om zijn hand op de Claret Jug te leggen.
En hij sloot de ronde af met drie opeenvolgende pars om te tekenen voor een laatste ronde van 70 en het toernooi af te sluiten op 13 onder par.
Harman's enige andere 54-holes leiding bij een Major was bij het 2017 U.S. Open Championship op Erin Hills, waar hij de laatste dag begon met een nipte voorsprong van één slag, maar eindigde op een gelijkspel voor de tweede plaats.
Deze keer liet hij zich echter niet van de wijs brengen, want een achtervolgend peloton van wereldklasse slaagde er niet in om zijn leidende positie echt te bedreigen.
De nummer drie van de wereld Rahm, Jason Day, Tom Kim en Sepp Straka eindigden op een gedeelde tweede plaats op zeven onder, met viervoudig Major-kampioen Rory McIlroy en co-leader Emiliano Grillo uit de eerste ronde nog een slag achter zich.
Harman zei: "Het is nogal onwerkelijk. Het is nog niet echt tot me doorgedrongen. Voorlopig verlies ik (de Claret Jug) nog niet uit het oog.
"Om te winnen wat ik beschouw als de grootste prijs in golf is zo goed als het maar kan.
"Ik moet mijn vrouw en familie thuis bedanken. Ik mis ze zeker en kan niet wachten om morgen weer bij ze terug te zijn.
"Eerst ga ik een paar pintjes drinken uit deze trofee, geloof ik.
"Deze golfbaan was een echte test. Het was zo goed opgezet, zelfs met het weer, dus bedankt aan iedereen die meegeholpen heeft.
"Ik wil de R&A bedanken voor het organiseren van zo'n geweldig kampioenschap. Ik zou niet blijer kunnen zijn om de kampioen te zijn."
"Een geweldige par"
Harman zag zijn voorsprong van vijf slagen vannacht vroeg in de laatste ronde uitgebreid worden naar zes toen zijn partner Cameron Young een slag liet vallen op de eerste.
Maar toen de weggelopen leider zijn approach op de tweede in de rechter rough trok en er niet in slaagde om omhoog en omlaag te komen - waardoor hij zijn eerste bogey sinds de vierde hole op zaterdag opgaf - was de voorsprong teruggebracht naar vijf.
De 36-jarige sloeg een geweldige par op de derde hole voordat hij zijn buitenkans op een birdie op de vierde ternauwernood miste en bleef vijf slagen voor op 11 onder.
Maar nadat hij zijn tee-shot in een struik had gestuurd op de lange vijfde, nam Harman daar een drop en was niet in staat om par te redden, waardoor Rahm het gat kon dichten tot drie slagen nadat de Spanjaard birdies had gemaakt op dezelfde hole.
Harman kwam echter in stijl terug en profiteerde van de korte zesde dankzij een putt van 14 voet, voordat hij zijn birdiepoging vanaf 24 voet op de zevende drainde om zijn voorsprong van vijf slagen te herstellen.
De Amerikaan sloot vervolgens zijn front nine af met pars op de achtste en negende om de turn goed en wel onder controle te hebben.
Harman bogeyte de par-three 13e nadat hij de green miste, maar herstelde zich meteen met een 40-foot birdie putt op de 14e om terug te keren naar 12 onder.
Hij noteerde nog een birdie op de par-vijfde met een putt van acht voet, waardoor hij weer vijf punten voor lag.
Na een veilige paring op de 16e en 17e om zes punten voor te staan met nog één te spelen, nam Harman geen enkel risico op de laatste, in plaats daarvan koos hij voor een lay-up en nam hij genoegen met een derde par op rij om zijn overwinning overtuigend af te sluiten.
DP Wereldtournee